Rhan Ⅱ: Cistanche: Arsugniad Effeithlon Iawn O Glycosidau Phenylethanoid Ar Garbon Mesoporous
Mar 04, 2022
Cyswllt: Audrey Hu Whatsapp/hp: 0086 13880143964 E-bost:audrey.hu@wecistanche.com
Helin Xu, Wenjing Pei, Xueqin Li, a Jinli Zhang
Cymhariaeth o Berfformiad Arsugniad y Tri Charbon Mesoporous
Oherwydd bod y tri arsugniad yn cynnwys carbon yn bennaf, ystyriwyd bod y rhyngweithio arsugniad rhwng PhGs a'r carbonau mesoporous yr un peth. Felly, ystyriwyd bod y gwahaniaeth mewn perfformiad arsugniad yn deillio o'r gwahaniaeth yn strwythur ffisegol carbonau mesoporous. Mae Tabl 2 yn dangos perfformiad arsugniad y tri math o garbonau mesoporous. Gellir gweld o Dabl 2 y gall y tri math o garbonau mesoporous i gyd arsugniad PhGs, ac roedd gan CMK-3 berfformiad arsugniad gwell na CMK-8 a DMC. Mae hyn yn dangos bod maint mandwll carbonau mesoporous yn fwy na moleciwlau PhGs, ac nid maint mandwll oedd y prif ffactor sy'n effeithio ar allu arsugniad y tri charbon mesoporous. Roedd cynhwysedd arsugniad a chyfraddau amsugniad CMK-3 hyd at 189.37 mg/g a 94.96 y cant, yn y drefn honno. Roedd cynhwysedd arsugniad CMK-3 yn uwch na chynhwysedd CMK-8. Oherwydd bod cyfaint mandwll ac arwynebedd arwyneb penodol CMK-3 yn fwy na DMC a CMK-8, nododd mai cyfaint y mandwll a'r arwynebedd penodol oedd y prif ffactor sy'n effeithio ar y perfformiad arsugniad.
Optimeiddio Amodau Arsugniad
Mae optimeiddio'r arbrawf arsugniad ar gyfer CMK-3 wedi'i wneud gan ddefnyddio cymysgedd o acteosid ac echinacoside. Tymheredd, pH, a chrynodiad oedd y prif ffactorau a ddylanwadodd ar berfformiad arsugniad CMK-3. Felly, ymchwiliwyd i effeithiau'r tri ffactor dylanwadol hyn ar berfformiad arsugniad CMK-3.
Effaith Crynodiad Sampl ar Berfformiad Arsugniad CMK-3
Dangoswyd effaith crynodiad sampl ar berfformiad arsugniad CMK{{{{0}} yn Ffigur 5. Wrth i'r crynodiad gynyddu, mae cynhwysedd arsugniad yn cynyddu. Nid yw'r gallu arsugniad bellach yn cynyddu gyda chynnydd y crynodiad sampl pan gyrhaeddwyd crynodiad y sampl ar 0.41 mg/g. Ar grynodiad cychwynnol isel y sampl, roedd y safleoedd actif adsorbent yn ddigonol ar gyfer arsugniad swm cymharol fach o foleciwlau PhGs. Mewn cyferbyniad, ar grynodiad cychwynnol uchel o'r sampl, nid oedd y swm sefydlog o safleoedd gweithredol ar y adsorbents yn gallu arsugniad cynyddu swm y moleciwlau PhGs. Felly, mae gallu arsugniad CMK-3 ar gyfer moleciwlau PhGs yn tueddu i fod yn gytbwys.
Effaith pH ar Berfformiad Arsugniad CMK-3
Dangosodd Ffigur 6 effaith pH ar berfformiad arsugniad CMK-3. Gellir gweld o Ffigur 6 mai'r gwerth pH optimaidd oedd 6 ar gyfer arsugniad PhGs gan CMK-3. Mae'r rhesymau fel a ganlyn: Roedd gan PhGs nifer fawr o grwpiau hydroxyl ffenolig ac yn perthyn i'r moleciwlau asidig gwan, roedd y gwahanol werthoedd pH yn effeithio ar ionization a sefydlogrwydd y moleciwlau PhGs. Byddai ïoneiddiad grwpiau hydrocsyl ffenolig yn cael ei atal ar werth pH isel, tra byddai sefydlogrwydd grwpiau hydrocsyl ffenolig ar PhGs yn gostwng ar werth pH uchel. Arweiniodd yr ïoneiddiad rhwystredig o grwpiau hydrocsyl ffenolig ar PhGs at ostyngiad yn y rhyngweithiadau electrostatig rhwng PhGs a CMK-3, gan leihau perfformiad arsugniad CMK-3 ar gyfer PhGs. Felly, y pH optimwm oedd 6 ar gyfer arsugniad CMK- 3.
Effaith Tymheredd ar Berfformiad Arsugniad CMK-3
Roedd y tymheredd yn baramedr pwysig yn y broses arsugniad. Mae tymheredd nid yn unig yn effeithio ar ymlediad moleciwlau PhGs ar y rhyngwyneb haen ffin allanol ond hefyd y tu mewn i'r mandyllau adsorbent. Dangosodd Ffigur 7 effaith tymheredd ar gapasiti arsugniad CMK-3. Mae gallu arsugniad CMK-3 yn cynyddu gyda thymheredd yn cynyddu o 30 i 60◦C. Dywedwyd mai'r prif reswm oedd bod y safle gweithredol yn cynyddu gyda thymheredd cynyddol oherwydd natur endothermig y broses, a chynyddodd trylediad mewngronynnol yr arsugniadau gyda chynnydd y tymheredd arsugniad (Peng et al., 2015) . Yn ogystal, cynyddodd symudedd y moleciwlau PhGs a gostyngodd eu gwrthiant trylediad gyda thymheredd cynyddol. Mae'r gallu arsugniad yn gostwng gyda thymheredd cynyddol pan oedd y tymheredd yn 60-80◦C. Nododd fod gan y tymheredd arsugniad werth optimwm a gall moleciwlau PhGs fod yn ansefydlog ar dymheredd uchel. Felly, dewiswyd y tymheredd arsugniad gorau posibl i fod yn 60◦C.
Roedd yr amodau arsugniad gorau posibl o CMK{{{0}} fel a ganlyn: crynodiad y sampl oedd 0.41 mg/g, pH hydoddiant oedd 6, a thymheredd arsugniad oedd 60◦C. O dan yr amodau gorau posibl, cynhwysedd arsugniad PhGs mewn echdyniad crai ar y CMK-3 oedd 358.09 ± 4.13 mg/g, a oedd yn fwy na thair gwaith gallu arsugniad PhGs ar resinau macroporous (HPD300, 94.93 mg/g) (Liu et al., 2013). Yn y cyfamser, roedd cyfradd disugno CMK-3 94.67 y cant yn uwch na chyfradd resin macroporous.
atodiad cistanche
Isothermau arsugniad
Dangoswyd yr isothermau arsugniad yn Ffigur 8A. Gyda'r cynnydd mewn crynodiad ecwilibriwm, cynyddodd y gallu arsugniad ar gyfer PhGs a chyrhaeddodd statws dirlawnder. Er mwyn deall ymhellach berfformiad arsugniad PhGs ar CMK- 3, ymchwiliwyd i isothermau arsugniad CMK-3 gan ddefnyddio modelau Langmuir a Freundlich. Cafwyd paramedrau arsugniad o wahanol fodelau yn darparu rhywfaint o wybodaeth ddefnyddiol am y mecanweithiau arsugniad. Roedd Ffigurau 8B, C yn darlunio isothermau arsugniad CMK-3 a fodelwyd gan fodel Langmuir a Freundlich.
Roedd model Langmuir yn seiliedig ar y rhagdybiaethau bod arsugniad yn digwydd mewn safleoedd homogenaidd penodol o fewn yr arsugniad, nad oes unrhyw ryngweithio arwyddocaol yn digwydd ymhlith rhywogaethau a arsugnwyd, a bod yr arsugniad yn dirlawn ar ôl un haen o:
moleciwlau adsorbent yn ffurfio ar yr wyneb adsorbent. Gellir ysgrifennu hafaliad isotherm llinol Langmuir fel a ganlyn:
CE/QE=1 KLqm plws CE/QM (2)
Defnyddiwyd model Freundlich yn gyffredin i ddisgrifio nodweddion arsugniad arwynebau amlhaenog a heterogenaidd (Wu et al., 2017). Rhoddir ei ffurf linellol fel a ganlyn:am=lnKF plws 1n/lnce (3)
lle QM (mg/g) yw'r capasiti arsugniad monolayer uchaf damcaniaethol, KL (mL/mg) yw'r cysonyn Langmuir sy'n gysylltiedig â'r egni arsugniad sy'n adlewyrchu'r affinedd rhwng yr arsugniad a'r arsugniad (Wu et al., 2017; He et al. , 2019), KF [(mg/g)•(mL/mg)1/n ] ac n yw cysonion Freundlich. Mae KF yn ddangosydd o'r gallu arsugniad cymharol, mae n yn gysylltiedig â maint y grym arsugniad a heterogenedd y safleoedd rhwymo, ac mae 1/n yn nodi ffafrioldeb yr arsugniad.
Crynhowyd paramedrau'r modelau isotherm yn Nhabl 3. Roedd model Langmuir yn well na model Freundlich ar gyfer disgrifio data arsugniad PhGs ar CMK-3, a ddangosodd fod arsugniad y glycosidau ffenylethanoid ar y CMK{{{{}). Roedd 2}} yn broses arsugniad monolayer syml (Wang F. et al., 2017). Yn ogystal, roedd presenoldeb grwpiau swyddogaethol sy'n cynnwys ocsigen ar wyneb CMK-3 wedi gwella arsugniad PhGs. Gall yr uchafswm arsugniad (QM) gyrraedd 380.70 mg/g a oedd yn debyg i'r gwerth arbrofol. Yn ogystal, cyfrifwyd gwerth 1/n PhGs i fod yn 0.22, sef<0.5. it="" indicated="" that="" the="" adsorption="" of="" the="" phgs="" on="" the="" cmk-3="" could="" take="" place="" easily="" (fu="" et="" al.,="" 2007;="" gan="" et="" al.,="" 2018).="" this="" indicated="" that="" the="" adsorption="" of="" phenylethanoid="" glycosides="" on="" cmk-3="" was="" not="" completely="" a="" physical="" adsorption="" process.="" phgs="" contain="" multiple="" hydroxyl="" groups="" which="" might="" form="" hydrogen="" bonds="" with="" the="" oxygen-containing="" functional="" groups="" on="" the="" cmk-3="" and="" offer="" weak="" chemical="" adsorption="" for="" the="" adsorption.="" therefore,="" cmk-3="" adsorption="" of="" phgs="" was="" a="" complex="" adsorption="" process="" combining="" physical="" adsorption="" with="">
Cineteg Arsugniad
Ymchwiliwyd i allu arsugniad CMK-3 fel swyddogaeth amser i bennu'r amser ecwilibriwm arsugniad yn Ffigur 9A. Mae'r ymchwiliad yn dangos bod y gyfradd arsugniad ecwilibriwm yn gostwng yn raddol ac yn gwastatáu'n raddol wrth i'r gallu arsugniad nesáu at gydbwysedd. Canfuwyd bod yr ecwilibriwm arsugniad wedi'i gyrraedd ar ôl 14 h. Gallai'r gyfradd arsugniad cychwynnol cyflym fod oherwydd y graddiant crynodiad uchel rhwng y PhGs a CMK-3 yn yr hydoddiant ac arwyneb CMK-3 oedd â nifer fawr o safleoedd gweithredol ar gael.
Gwerthuswyd cineteg arsugniad trwy gymhwyso'r modelau ffug-archeb-gyntaf, ffug-ail-drefn, a modelau trylediad o fewn gronynnau. Dangoswyd y graffiau plotiedig o fodelau ffug-archeb-cyntaf, ffug-ail-drefn, a model trylediad mewngronynnau ar gyfer arsugniad PhGs ar CMK-3 yn Ffigurau 9B–D, yn y drefn honno.
Mynegir ffurf linellol y modelau cineteg fel a ganlyn: Ffug-gorchymyn cyntaf (Li et al., 2017a):
log (qe − qt )=logqe − K1/2.303 t (4)
Ffug-ail drefn (Tang et al., 2018):
t/qt=1/K2q2e plws t/qt (5)
lle mae K1 (1/min) a K2 (g/mg·min−1 ) yn gysonion cyfradd yr hafaliad cyfradd ffug-archeb a'r hafaliad cyfradd ffug-eiliad, yn y drefn honno. qe (mg/g) yw'r cynhwysedd arsugniad damcaniaethol ar ecwilibriwm.
Model trylediad rhyng-gronynnau:
qt=Kpt1/2plws C (6)
lle Kp yw'r cysonyn trylediad mewngronynnau (mg/g min) a C yw'r adlewyrchiad o effaith haen ffin (mg/g).
Dangosir gwerthoedd cyfrifedig qe, cysonion cyfradd, a chyfernod cydberthynas yn Nhabl 4. Rhoddodd y model ffug-ail drefn werth R2 o 0.998, tra bod gwerth R2 y model ffug-archeb yn oedd 0.84. Mae'n awgrymu bod y model ffug-ail-drefn yn dangos gwell perthynas linellol na'r model ffug-archeb. Mae Ffigur 9C yn dangos bod y lleiniau llinol o t/qe vs. t yn dangos cytundeb da â'r data arbrofol o'r model ffug-ail-drefn. Roedd qe cyfrifedig ffug-ail-drefn yn eithaf tebyg i ddata arbrofol (Tabl 4). Roedd y canlyniadau hyn yn dangos bod ffug-ail drefn yn fodel cineteg mwy addas na ffug-archeb-gyntaf.
Fodd bynnag, ni all canlyniadau gwerthuso'r model ffug-ail-drefn bennu'r mecanwaith arsugniad posibl. Derbyniwyd yn gyffredinol bod cineteg arsugniad yn cael ei reoli gan y mecanwaith tryledu, sy'n cynnwys trylediad allanol, trylediad haenau terfyn, a thrylediad o fewn gronynnau (Wong et al., 2019). Defnyddiwyd y model trylediad mewngronynnau i benderfynu ai trylediad o fewn gronynnau oedd y cam cyfyngu ar gyfradd.
Dywedwyd mai'r trylediad mewngronynnau oedd y cam cyfyngu ar gyfradd pan oedd y qt vs. t1/2 yn llinol. Y trylediad o fewn gronynnau oedd yr unig gam rheoli cyfradd pan fydd y gromlin yn mynd trwy'r tarddiad. Gellir gweld o Ffigur 9D, bod trylediad o fewn gronynnau yn cael ei reoli gan ddau gam gwahanol. Mae cam cyntaf y gromlin yn cynrychioli arsugniad arwyneb. Mae'r ail gam yn nodi trylediad o fewn gronynnau ym mandyllau CMK-3. Gan nad oedd y llain tryledu o fewn gronynnau yn mynd drwy'r tarddiad, nododd y model fod y mecanwaith arsugniad yn fwy nag un mecanwaith ac nid trylediad o fewn gronynnau oedd yr unig gam cyfyngu ar gyfradd. Felly, gellir dod i'r casgliad bod mecanwaith arsugniad PhGs ar CMK-3 yn gymhleth bod yr arsugniad arwyneb allanol a'r trylediad o fewn gronynnau yn digwydd ar yr un pryd.
cistanche
Arbrawf Ailadroddus
Roedd ailddefnyddadwyedd yn ffactor pwysig wrth ystyried defnydd a gwerth arsugnyddion mewn cymwysiadau ymarferol. Felly, profwyd perfformiad arsugniad cylchol CMK-3 ar gyfer y darn crai. Dangosodd Ffigur 10 ganlyniadau arsugniad cylchol o CMK-3 ar gyfer echdyniad crai o Cistanche tubulosa. Gellir arsylwi o Ffigur 10 bod cynhwysedd arsugniad CMK-3 wedi newid o 358.09 ± 4.13 mg/g i 320.78 ± 5.62 mg/g ar ôl tri chylch arsugniad, a ddangosodd fod gan y CMK- 3 dda gellir defnyddio ailadroddadwyedd, a CMK-3 dro ar ôl tro i arsugniad glycosidau ffenylethanoid.
CASGLIADAU
Ymchwiliwyd i briodweddau arsugniad PhGs ar y tri math o garbonau mesoporous a nodweddwyd y carbon mesoporous cyn ac ar ôl arsugniad. Dangosodd y canlyniadau mai CMK{{{{0}} oedd â'r arwynebedd arwyneb penodol a'r cyfaint mandwll mwyaf ymhlith y tri arsugniad (CMK- 3, DMC, a CMK-8), a gall arsugniad Mae moleciwlau PhGs yn fwy effeithiol na DMC a CMK-8 o echdynion Cistanche tubulosa. Oherwydd bod y grwpiau swyddogaethol sy'n cynnwys ocsigen ar wyneb CMK-3 yn gallu darparu nifer fawr o safleoedd arsugniad gweithredol ar gyfer y moleciwlau PhGs. Yn ogystal, ffurfiwyd bondiau hydrogen rhwng grwpiau hydrocsyl o PhGs a grwpiau swyddogaethol CMK sy'n cynnwys ocsigen- 3. Cynhwysedd arsugniad echdyniad crai ar gyfer PhGs oedd 358.09 ± 4.13 mg/g ar yr amodau gorau posibl o 0.41 mg/L, pH=6 a 60◦C, a chyfradd ansugniad cyfatebol CMK-3 oedd 95.02 y cant . Roedd y data arsugniad yn dangos bod arsugniad PhGs yn dilyn model Langmuir a modelau ffug-ail-drefn yn agos, roedd y model trylediad mewn-gronynnau'n awgrymu mai'r camau arsugniad sy'n cyfyngu ar gyfradd oedd y model trylediad mewngronynnau. Gellir defnyddio'r CMK-3 fel arsugniad posibl i arsugniad hynod effeithlon o PhGs o Cistanche tubulosa.
atchwanegiadau cistanche
DATGANIAD ARGAELEDD DATA
Mae'r holl setiau data a gynhyrchir ar gyfer yr astudiaeth hon wedi'u cynnwys yn yr erthygl/deunydd atodol.
CYFRANIADAU AWDUR
Cynhaliodd HX yr holl arbrofion, casglu data, dadansoddi data, ac ysgrifennodd y llawysgrif. Helpodd WP i ddadansoddi'r data FT-IR a chasglu data. Helpodd XL i egluro rhai o ganlyniadau'r arbrofol ac adolygu'r llawysgrif. Cyfrannodd JZ at ddehongliad gwyddonol y canlyniadau a diwygiodd y llawysgrif.
CYLLID
Rydym yn cydnabod yn ddiolchgar gefnogaeth Sefydliad Cenedlaethol Gwyddoniaeth Naturiol ar gyfer Gwyddonwyr Ifanc Tsieina (Grant Rhif 21706166), Rhaglen Doniau Arloesol Ifanc Prifysgol Shihezi (CXRC201802), y Rhaglen ar gyfer Ysgolheigion Changjiang a'r Tîm Ymchwil Arloesol yn y Brifysgol (Grant Rhif IRT_15R46), a phrosiect ymchwil ysgolhaig Afon Yangtze o Brifysgol Shihezi (Rhif Grant CJXZ201601)
